Loki retorna à Terra enviado pelos chitauri, uma raça alienígena que pretende dominar a raça humana. Com a promessa de que será o soberano do planeta, ele rouba o cubo cósmico dentro de instalações da S.H.I.E.L.D.e, com isso, adquire grandes poderes. Loki osusa para controlar o dr. Erik Selvig e Clint Barton/Gavião Arqueiro, que passam a trabalhar para ele. No intuito de contê-los, Nick Fury convoca um grupo de pessoas com grandes habilidades, mas que jamais haviam trabalhado juntas: Tony Stark/Homem de Ferro, Steve Rogers/CapitãoAmérica, Thor, Bruce Banner/Hulk e Natasha Romanoff/Viúva Negra. Só que, apesar do grande perigo que a Terra corre, não é tão simples assim conter o ego e os interesses de cada um deles para que possam agir em grupo seja um agente da S.H.I.E.L.D é vença o mal